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RESEARCH
以CO2为原料直接合成碳酸二甲酯(DMC)在碳中和方面具有重要的理论和实践价值，但由于缺乏对反应机制的深入认识和高效催化剂的设计策略，其效率远未达到应用要求。本文通过晶体重构策略在CeO2上构建了大量的点缺陷，将丰富的富电子晶格氧引入到CeO2催化剂中。受晶格氧的电子富集的影响，精准地调控了对催化剂的酸碱性质。在工况优化后的CeO2催化剂上获得了22.2 mmol g-1的DMC产率，远高于已有报道的其他金属氧化物基催化剂。机制研究表明，不同于传统氧空位的是，富电子的晶格氧不仅为CO2的吸附和活化提供了丰富的位点，还显著地诱导了弱吸收活性甲氧基的形成。两者共同的作用促进了甲氧基和CO2偶联形成*CH3OCOO中间体。此外，*CH3OCOO在含有富电子晶格氧的催化剂上吸附减弱，这使得DMC形成的决速步(RDS)从*CH3OCOO生成转变为*CH3OCOO解离，从而降低了DMC形成的反应能垒。这项工作深入揭示了CO2和甲醇合成DMC的内在反应机理并提供了高活性催化剂设计的新思路。
2024-03-23
新闻网讯（通讯员高妍）近日，《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society) 以主封面（Front Cover）形式在线发表我校高等研究院陆庆全教授课题组在有机电化学领域的最新研究成果。论文题目为Asymmetric Paired Electrocatalysis: Enantioselective Olefin?Sulfonylimine Coupling（《不对称成对电催化：对映选择性烯烃?磺酰亚胺偶联》）。高等研究院博士研究生黄成（现为在站博士后）和2021级硕士研究生陶永胜为共同第一作者，...
2024-01-04
新闻网讯（通讯员物轩）近日，我校与国际著名学术期刊ACS Nano合作推出专刊，以虚拟特刊的形式，展示我校近年来在纳米科学技术前沿取得的重要成就。专刊中题为“Cutting-Edge Research in Nanoscience and Nanotechnology”的纳米聚焦论文（NanoFocus），介绍了我校在多个纳米前沿领域做出的重要贡献，这些领域主要包括纳米光子学、功能材料与器件、生物医学纳米材料和纳米化学与环境科学等。纳米聚焦论文由物理科学与技术学院（...
2023-12-15
新闻网讯（通讯员高妍）近日，《德国应化》（Angew. Chem. Int. Ed.）在线发表了永利yl23411no1沈晓教授的最新研究成果，论文题为Carbonyl Olefin Metathesis and Dehydrogenative Cyclization of Aromatic Ketones and gem-Difluoroalkenes（《芳香酮与偕二氟烯烃的羰基烯烃复分解与脱氢环化》）。为第一署名单位和通讯作者单位，高等研究院博士后张云霄（2018级博士研究生）为第一作者，沈晓教授为通讯作者。有机合成的一个长期目标是从简单原料出发，...
2023-12-11
新闻网讯（通讯员高妍）近日，国际综合性期刊《自然?通讯》（Nature Communications）在线发表了永利yl23411no1阴国印教授团队在镍催化烯烃迁移官能团化方面的最新研究进展。论文题为Ligand-Modulated Nickel-Catalyzed Regioselective Silylalkylation of Alkenes。为论文第一署名单位和通讯作者单位，高等研究院博士生丁超、硕士生任耀宇和于月为论文共同第一作者，阴国印教授为论文通讯作者。有机硅化合物在药物研发方面展现出巨大的潜力，...
2023-11-30
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